Il naquit le 1er novembre 1625 à Loughcrew, dans le comté de Meath, au nord-ouest de Dublin en Irlande, dans une famille noble. Eduqué par un de ses cousins, abbé du monastère bénédictin St Mary’s de Dublin, il s’orienta ensuite vers la prêtrise et partit pour Rome en 1647 afin d’y poursuivre ses études ; élève brillant, il y fut ordonné prêtre en 1654. Il dut ensuite rester dans la ville éternelle en raison de la persécution lancée contre les catholiques par Oliver Cromwell ; il se mit à enseigner la théologie.
Le 9 juillet 1669, il fut nommé archevêque d’Armagh, primat d’Irlande. Il prit physiquement possession de son siège le 7 juillet 1670, la restauration de 1660 ayant réintroduit une certaine tolérance vis-à-vis du catholicisme. Un de ses combats fut d’éradiquer l’ivrognerie dans le clergé irlandais ; il disait à ce propos : « Eliminons ce défaut chez un prêtre irlandais, et il sera un saint. » Il établit aussi un collège jésuite à Drogheda, sur la côte est au nord de Dublin, dont la réputation ne tarda pas à se faire. En 4 ans, il confirma par ailleurs 48.000 Irlandais.
Mais en 1673, le roi Charles II adopta un Test Act interdisant notamment aux non-protestants d’accéder à un emploi public. Olivier s’y opposa, et son collège fut fermé et démoli. Il se mit alors à vivre dans la clandestinité, voyageant déguisé et refusant l’exil. Mais en 1678, à l’occasion de la fausse conspiration connue sous le nom de complot papiste et visant à discréditer les catholiques, sa tête fut mise à prix ; il refusa toutefois d’abandonner ses ouailles.
Oliver Plunkett fut arrêté le 6 décembre 1679 et emprisonné à Dublin. Jugé pour conspiration contre l’Etat, il fut accusé faussement d’avoir planifié le débarquement de 20.000 soldats français en Irlande et d’avoir prélevé un impôt afin de pouvoir lever une armée de 70.000 hommes. Les autorités, sachant que des jurés irlandais ne le condamneraient pas, le transférèrent à la prison de Newgate, à Londres. Reconnu coupable de haute trahison « pour avoir promu la foi romaine », il répondit au verdict : « Deo Gratias. » Il fut pendu, éviscéré et écartelé à Tyburn le 1er juillet 1681.
Benoît XV béatifia Oliver Plunkett le 23 mai 1920, et Paul VI le canonisa le 12 octobre 1975 : « Dans son discours sur l’échafaud, ses paroles de pardon furent précisément : “Je pardonne à tous ceux qui ont contribué, directement ou indirectement, à ma mort et à mon sang innocent.” Quel exemple, en particulier pour tous ceux qui ont une relation privilégiée avec Oliver Plunkett, pour tous ceux dont il a partagé la vie ! Fils illustre de l’Irlande, il est l’honneur et la force du peuple qui lui a transmis la foi catholique. »