Né vers l’an 257 en Arménie, il fut éduqué à Césarée de Cappadoce, où il se maria et eut deux enfants. Entré au service du roi païen Tiridate III, il refusa de sacrifier à la déesse Anahit, et fut emprisonné et torturé. On l’abandonna ensuite dans une fosse profonde.

Il échappa miraculeusement de sa prison et guérit le roi atteint d’une grave maladie, qui, plein de reconnaissance, se convertit avec sa cour. L’Arménie devint ainsi le premier Etat à adopter le christianisme comme religion officielle.

Nommé évêque de Césarée de Cappadoce, Grégoire devint le premier catholicos (patriarche) d’Arménie. Désormais soutenu par le roi, il détruisit les temples païens, fonda de nombreuses églises, créa des évêchés, et, surtout, obtint un très grand nombre de conversions.

A la fin de sa vie, Grégoire désigna l’un de ses fils pour prendre sa suite et se retira dans une grotte. Il lui arriva à quelques reprises de quitter sa retraite pour visiter le pays, jusqu’en l’an 325. Par la suite, il ne quitta plus son ermitage, où il mourut entre 328 et 331.