Juan de Sanabria, de son nom de naissance, fils du gouverneur d’Alcantara, en Espagne, naquit dans cette ville en 1499. Orphelin de père à l’âge de sept ans, il étudia la grammaire avant de se rendre à Salamanque pour y compléter sa formation : il se consacra alors aux arts libéraux, à la philosophie et au droit canon. Puis, en 1515, il fut admis chez les franciscains ; c’est là qu’il prit le nom de Pierre.
Pratiquant sans relâche la mortification et l’ascèse, il fut ordonné prêtre en 1524. Il s’appliqua tout particulièrement à poursuivre la réforme de son ordre des frères mineures déchaussés, pour lui rendre sa règle originale, et fonda plusieurs monastères. Grand mystique, il rencontra vers 1560 sainte Thérèse d’Avila, qu’il confirma dans les réformes qu’elle souhaitait appliquer au Carmel.
Pierre d’Alcantara écrivit aussi plusieurs ouvrages religieux, dont le Traité de l’oraison et de la méditation, qui met l’accent sur la pauvreté, la pénitence et la prière. Il occupa plusieurs postes de haute responsabilité au sein de son ordre, jusqu’à sa mort le 18 octobre 1562 à Arenas, en Andalousie. Clément IX le canonisa le 4 mai 1669.