D’origine berbère, né en Afrique de Nord entre 630 et 637, il devint moine dans sa jeunesse et fut rapidement nommé abbé de Nérida, non loin de Naples. Il fit plusieurs voyages en Gaule pour y visiter des monastères. En 664, le pape Vitalien, qui l’estimait, lui demanda de succéder à saint Deusdedit comme archevêque de Cantorbéry. Humblement, il refusa, proposant d’abord de confier la charge à un moine du nom d’André, qui refusa en raison de sa vieillesse, puis à son ami saint Théodore de Tarse (dit de Cantorbéry), qui accepta.

Toutefois, le pape ordonna à Adrien d’accompagner Théodore à Cantorbéry. Ils entreprirent le voyage en 668, et Adrien fut retenu pendant quelques temps à la cour du maire du palais de Neustrie, Ebroïn, qui le soupçonnait d’être un émissaire byzantin. Il put finalement gagner l’Angleterre en 670 et fut nommé abbé du monastère Saints-Pierre-et-Paul de Cantorbéry (depuis renommée Saint-Augustin de Cantorbéry).

Erudit et grand théologien, Adrien seconda Théodore dans sa charge, en veillant à la bonne formation des chrétiens de toute l’Angleterre, faisant la réputation de l’école de Cantorbéry. Il œuvra aussi à la réforme de la liturgie anglaise, en travaillant à son unification avec le rit romain. Il mourut à Cantorbéry vers l’an 709.