Ces deux frères étaient les fils d’un militaire byzantin. Ils naquirent à Thessalonique, Cyrille (né Constantin) vers 827 et Méthode vers 815. Orphelins de père en 841, ils furent placés sous la protection de Théoctiste, régent de l’empire, et reçurent une éducation solide, surtout Constantin, qui se montra particulièrement doué.

Ils devinrent ensuite fonctionnaires, Méthode dans l’administration provinciale et Constantin dans la diplomatie. Mais, en 856, Méthode se fit moine, bientôt rejoint par Constantin, qui prit pour nom Cyrille. Ils mirent au point l’alphabet glagolitique, plus vieil alphabet slave, dont l’existence est attestée dès 863, traduisirent nombre de textes religieux en slave, et établirent une liturgie en langue slave. Ils furent soutenus en cela par le pape Hadrien II, contre ceux qui les accusaient d’erreurs et d’hérésie.

En 860, ils furent envoyés en mission pour évangéliser les Khazars, au nord de la mer Noire, et retrouvèrent en Crimée les reliques du pape saint Clément Ier. En 862, ils furent mis à la tête d’une mission par l’empereur byzantin Michel III pour évangéliser la Bohême et la Moravie, après une requête de l’empereur de Grande Moravie Ratislav, mission qui fut grandement facilitée par leurs travaux sur la langue slave.

En 867, ils se rendirent à Rome, y apportant les reliques de Clément Ier. Cyrille fut consacré évêque par le pape Hadrien Ier, mais mourut le 14 février 869, sans avoir quitté Rome. Hadrien Ier fit alors de Méthode l’archevêque de Sirmium, en Pannonie (aujourd’hui Sremska Mitrovica en Serbie).

S’étant rendu en Souabe, dans le sud de l’Allemagne actuelle, pour y poursuivre ses efforts d’évangélisation, Méthode fut emprisonné en 870 à la demande d’évêques qui, refusant sa juridiction et protestant contre sa liturgie, l’avaient dénoncé comme hérétique. Il ne fut libéré qu’en 873, sur intervention du pape Jean VIII, qui le confirma dans ses prérogatives.

Consacré évêque du royaume de Grande Moravie en 880, et après avoir fait un dernier voyage à Constantinople en 881, Méthode mourut en Moravie le 6 avril 885. La fête des saints Cyrille et Méthode fut introduite dans le calendrier par Léon XIII le 30 septembre 1880 (encyclique Grande Munus) ; ils furent déclarés co-patrons de l’Europe, aux côtés de saint Benoît, par Jean-Paul II le 31 décembre 1980, par la lettre apostolique Egregiae virtutis.