Originaire du comté de Toulouse, il naquit dans les années 1180 dans une famille de marchands. S’étant installé assez jeune en Espagne, alors divisée entre chrétiens et musulmans, il découvrit le dur sort des chrétiens captifs. Il décida dès lors de consacrer sa vie et ses biens au rachats des chrétiens esclaves en terre musulmane et devint prêtre.

« Un jour qu’il priait, la sainte Vierge lui apparut et lui déclara qu’il serait très agréable à son divin Fils et à elle, qu’il fondât un Ordre en son honneur pour le rachat des chrétiens, de l’esclavage des infidèles » (Dom Pius Parsch). Avec saint Raymond de Pennafort et le roi Jacques Ier d’Aragon, il fonda à cet effet l’Ordre de Notre-Dame-de-la-Merci en 1218, qui fut officiellement reconnu par le pape Grégoire IX en 1235.

Pierre Nolasque « dépensa son énergie et son activité avec zèle, au temps du pouvoir des infidèles, pour soulager les chrétiens du joug de l’esclavage ». Les membres de son ordre s’engageaient si nécessaire à s’offrir comme esclaves pour racheter les chrétiens captifs. Lorsque Pierre mourut dans la nuit de Noël, vers 1256, son ordre comptait un martyr (saint Sérapion) et avait réussi à racheter près de 4.000 captifs.

La vénération constante de sa mémoire valut à Pierre Nolasque d’être déclaré saint par canonisation équipollente par le pape Urbain VIII en 1628.